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一,、作者信息及文章摘要

2017年，J.R.Dahn課題組針對不同硅負極的軟包電池,，采用原位表征方法測試其電極的體積,、應(yīng)力和厚度變化，并結(jié)合計算的方式,，定量分析硅復(fù)合電極每種成分的體積膨脹占比,，從而為深入理解硅基材料的膨脹機理奠定基礎(chǔ)。

二,、試驗方案

1. 本實驗中制作三種電池：

(A) Li(Ni1-x-yCoxAly)O2 (NCA)/SiO-graphite (供應(yīng)商 A), 滿充至4.2V對應(yīng)容量為260 mAh,；

(B)LiCoO2 (LCO)/Si Alloy-graphite(供應(yīng)商 B), 滿充至4.35V對應(yīng)容量為230 mAh；

(C) Li(Ni1-x-yCoxAly)O2 (NCA)/nano Si-C(供應(yīng)商 C), 滿充至4.4V對應(yīng)容量為165 mAh,；

2. 測試設(shè)備和流程：原位XRD測試,，原位體積膨脹測試，原位應(yīng)力膨脹測試,，原位厚度膨脹測試,。應(yīng)力和厚度測試裝置如下圖所示。

圖1. 膨脹力和膨脹厚度測試設(shè)備

三,、結(jié)果分析

圖3為三種類型電池在充放電過程中的體積,、應(yīng)力和厚度膨脹測試曲線。從結(jié)果來看,，電池A和B的體積膨脹和應(yīng)力膨脹量相當(dāng),，比電池C的膨脹要大,，且電芯A和C在高電壓范圍內(nèi)膨脹曲線均有類似的平臺區(qū),，而電池B在高電壓區(qū)的膨脹曲線是陡峭的增加或者減小。由于這個曲線的結(jié)果是正負電極共同的膨脹導(dǎo)致的，因此在分析單獨負極的貢獻時,，需要分別知道對應(yīng)的單獨材料的膨脹量,。

圖3. 三種類型電池在充放電過程中的

體積、應(yīng)力和厚度膨脹測試曲線

圖4的（a）（b）曲線是其他相關(guān)文獻中得到的純Si和純石墨在充放電過程中的體積膨脹比例,，圖（c）是本文章采用原位XRD的方式得到的NCA材料的膨脹比例,。從結(jié)果可以看出，硅和石墨在充電過程會分別產(chǎn)生280%和10%的體積膨脹,，且硅的膨脹曲線隨SOC增加表現(xiàn)出線性增加的趨勢,，而石墨的膨脹曲線在2L→2階的相變過程會存在一個臺階，此階段沒有明顯的體積膨脹,。NCA在充放電過程中的膨脹趨勢是與硅和石墨相反的,，整個充電過程會產(chǎn)生4.5%的體積收縮，且最主要的收縮量發(fā)生在高SOC區(qū)間段,。

圖4. 三種純電極材料充放電過程的

體積變化比例曲線圖

通過dV/dQ曲線擬合,，得到Si和Gr復(fù)合時,，每種成分對電極總的電壓容量曲線的影響,，如圖5所示。圖6為SiO/Gr復(fù)合電極和NCA電極的全電池對應(yīng)的各成分體積膨脹曲線分解圖,。從結(jié)果來看,，電芯A的體積膨脹曲線在高電壓段出現(xiàn)平臺區(qū)的原因是NCA的收縮抵消了SiO的膨脹，因此在全電芯的膨脹曲線上表現(xiàn)出了平臺區(qū),。

圖5. Si和Gr的復(fù)合電壓容量曲線擬合

圖6. SiO/Gr復(fù)合電極和NCA電極的全電池

對應(yīng)的各成分體積膨脹曲線分解

圖7為電芯B和C的長循環(huán)過程膨脹力和容量變化曲線,，對比兩種電芯的循環(huán)和膨脹性能，LCO/Si合金摻碳的電芯的不可逆膨脹力以及容量衰減速率均大于NCA/Si-C電芯,。

圖7. 電芯B和C的長循環(huán)過程膨脹力和容量變化曲線

四,、總結(jié)

本文作者采用原位表征方法測試其電極的體積、應(yīng)力和厚度變化,，并結(jié)合計算的方式,，定量分析硅復(fù)合電極每種成分的體積膨脹占比，從而為深入理解硅基材料的膨脹機理奠定基礎(chǔ),。

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原位產(chǎn)氣體積監(jiān)控儀：型號GVM2200（IEST元能科技）,，有如下特點：

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2.實現(xiàn)不同溫度測試環(huán)境：20~85℃,；

3.專用測試軟件：實時采集、顯示力學(xué)測試系統(tǒng)數(shù)據(jù),，自動繪制體積變化曲線與電性能曲線,；

SWE系列原位膨脹分析系統(tǒng)（IEST元能科技）：利用高度穩(wěn)定且可靠的自動化平臺,，搭載高精測厚傳感器，實現(xiàn)對電芯整個充放電過程的厚度變化量和變化速率的測量,， 可實現(xiàn)如下功能：

1.恒壓力條件測試電池膨脹厚度曲線,；

2.恒間隙條件下測試電池膨脹力曲線；

3.電池壓縮性能測試：應(yīng)力應(yīng)變曲線-壓縮模量,；

4.電池膨脹力分步測試,；

5.不同溫度控制：-20~80℃。

文獻原文

A. J. Louli, Jing Li, S. Trussler, Christopher R. Fell, and J. R. Dahn. Volume, Pressure and Thickness Evolution of Li-Ion Pouch Cells with Silicon-Composite Negative Electrodes. Journal of The Electrochemical Society, 164 (12) A2689-A2696 (2017).