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文獻賞析：機械約束下鋰離子電池多場耦合的表征和量化

元能科技 2024-06-12 | 閱讀：902

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第一作者：Xue Cai

通訊作者：Caiping Zhang, Weihan Li

通訊單位：北京交通大學(xué),，德國亞琛工業(yè)大學(xué)

使用設(shè)備：元能科技SWE2110（1T常溫膨脹測試系統(tǒng)）

01 研究背景

隨著電動汽車和電化學(xué)儲能的廣泛應(yīng)用，鋰離子電池因其高能量密度,、成本效益和長壽命而備受關(guān)注,。然而，鋰離子電池在發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)的同時會產(chǎn)生膨脹力和熱量,，尤其是在組裝和疊壓等機械限制條件下,，從而形成電化學(xué)-熱-機械的多場耦合行為。表征和量化多場耦合行為需要跨學(xué)科的努力,。但由于測量的局限性和耦合的復(fù)雜性,，理解錯綜復(fù)雜的多場行為具有兩方面的挑戰(zhàn)性。一是：雖然現(xiàn)有的測試平臺提供了用于研究電池機械響應(yīng)和多場耦合行為的實驗手段，但這些平臺各有優(yōu)缺點,，另一個是錯綜復(fù)雜的多場耦合行為因其高度非線性相互作用關(guān)系還未被充分地解耦分析,。因此，本文綜合利用不同機械約束平臺的優(yōu)勢,，開發(fā)了原位定量分析方法,，以揭示多場耦合的作用機制，量化不同物理場之間的關(guān)聯(lián)性和耦合強度,。這些研究成果將為優(yōu)化結(jié)構(gòu)設(shè)計和改善電池性能提供重要依據(jù),。

02 工作簡介

近日，北京交通大學(xué)聯(lián)合德國亞琛工業(yè)大學(xué)團隊設(shè)計了一系列機械約束實驗, 其中包括自由膨脹（圖1（a））,，恒位移（圖1（b））和元能科技SWE2110恒壓力模式（圖1（c））,，并引入了原位分析框架,，以闡明多物理場之間復(fù)雜的相互作用機制和耦合度,。所提出的分析框架整合了等效模型參數(shù)化、原位力學(xué)分析和耦合行為的定量評估,。結(jié)果表明,，在低溫條件下，壓力對阻抗的顯著影響主要來自擴散控制步驟,，并通過施加外部壓力（如 10 °C 時的 180 至 240 kPa）以改善電池的動力學(xué)性能,。電化學(xué)反應(yīng)控制步驟的多樣性說明了壓力在不同溫度下對電池性能的不同影響。熱膨脹率表明,，在充電過程中,，升高每單位溫度下膨脹力變化小于1.60%。通過引入復(fù)合評價指標(biāo),，我們量化了特征參數(shù)和物理場之間的耦合相關(guān)性和強度,，發(fā)現(xiàn)了電化學(xué)-熱場之間的最高耦合度。這些結(jié)果凸顯了分析方法在揭示多場相互作用機制方面的潛力,，其目標(biāo)是提高電池性能和優(yōu)化結(jié)構(gòu)設(shè)計,。

03 內(nèi)容表述

鋰離子電池涉及不同學(xué)科和非線性耦合行為，分析多場問題顯然是錯綜復(fù)雜的,。在本研究中,，我們提出了圖 1 所示的原位定量分析框架，旨在全面解決這些復(fù)雜的非線性耦合分析問題,。針對機械約束下無法測量的電池溫度,，我們結(jié)合三個機械平臺，精心設(shè)計了一個綜合實驗矩陣,，為多場模型參數(shù)化和機械特性曲線分析提供數(shù)據(jù)支持,。首先，為了定量評估不同場之間錯綜復(fù)雜的相互作用,，我們使用等效電路,、機械和熱模型對耦合行為進行了可視化和參數(shù)化（圖1（d））,，這為直觀量化特征參數(shù)與物理場之間的多場耦合提供了重要依據(jù)。雖然熱效應(yīng)對機械行為的影響是通過單向耦合方法來探索的,，但其他物理場之間的相互作用則需要采用雙向耦合策略,。隨后，為了進一步研究溫度和壓力對機械行為的影響,，我們開發(fā)了一種使用差分電壓和膨脹分析的原位機械表征方法（圖1（e））,。通過這種方法，我們可以將膨脹峰與特定的相變相關(guān)聯(lián),，從而探索機械行為變化的電化學(xué)特性,。此外，我們還引入了一種綜合指標(biāo),，將最大信息系數(shù) (MIC) 和最大速率變化 (MRC) 結(jié)合起來,，以定量評估特征參數(shù)與物理場之間的耦合相關(guān)性和強度（圖1（f））。本研究強調(diào)了這一框架在指導(dǎo)多場耦合問題的實驗設(shè)計,，以消除相互作用,，并創(chuàng)建專門應(yīng)對多場耦合挑戰(zhàn)的模型。

圖1.基于機械約束平臺所提出的原位定量分析架構(gòu)

為進一步揭示電池外部性能變化的內(nèi)部電化學(xué)機理,，圖2顯示了不同溫度下電池?zé)崃W(xué)和動力學(xué)參數(shù)隨外部壓力變化的情況,。活性材料顆粒的熱膨脹會促進顆粒,、粘結(jié)劑和導(dǎo)電材料之間的緊密連接,。由于不存在空隙，這導(dǎo)致電子阻抗在壓力增加時保持不變,。相反,，在 10 °C時，這些連接松散的微粒會因真空的消除而導(dǎo)致電子阻抗隨壓力增加而減小,。在這種情況下,，應(yīng)力引起的電子阻抗變化明顯大于鋰離子阻抗，這表明25 ℃和10 ℃ 下的加壓細(xì)胞增強了各組分之間的接觸狀態(tài),。在圖 2（d 和 e）中,，可以觀察到在所有溫度下，隨著壓力的增加,，界面阻抗參數(shù)：Rinterf 會減小,，Cinterf 會增大。這表明,，活性材料顆粒的表面積隨施加的壓力而增加,，但在 40 ° C 時超過 100 kPa 時表面積會減小，而在 20% SOC 時則小于 50 kPa，這是因為機械損傷（如顆粒嵌入集流器或二次顆粒融合）導(dǎo)致活性材料表面積減小[54],。因此,，考慮到整個 SOC 范圍，活性表面積最大化（即界面阻抗最小化）的最佳壓力集中在 40 °C 時 50 至 100 kPa,、25 °C 時 100 kPa 和 10 °C 時 240 kPa 的范圍內(nèi),，這為緩沖層支撐電池的長壽命運行提供了有力的理論依據(jù)。在圖 2（f-h）中,，低頻阻抗由電解質(zhì)和活性顆粒內(nèi)部的離子擴散組成,。由于孔隙率降低，擴散阻抗Rd,1 在 25 和 40 °C 時隨應(yīng)力增加,，而在 10 °C 時則下降,，這因于 10 °C 時的擴散系數(shù)與應(yīng)力引起的電解質(zhì)粘度甚至凝固之間的相關(guān)性，這意味著在低溫條件下,，壓力對電池阻抗性能的影響非常明顯,。液相擴散是低溫性能的關(guān)鍵控制步驟[56]，有助于通過施加外部壓力改善動力學(xué),。根據(jù)電池電化學(xué)原理,，電化學(xué)反應(yīng)控制步驟的變化可有效解釋不同溫度下的不同效應(yīng)。壓力誘導(dǎo)的動力學(xué)演變機制和熱力學(xué)中電極容量的變化規(guī)律,，揭示了10 °C下通過施加壓力使得電池1.5C容量增加和極化電壓下降的本質(zhì)原因來源于壓力誘導(dǎo)擴散控制步驟。

圖2.(a) EIS 的奈奎斯特圖,。(b) 壓力對電化學(xué)特性的影響示意圖,。在低堆疊應(yīng)力條件下，從初始值（R0）算起的電阻是通過比較計算得出的,。(c) 歐姆電阻,。(d) 表面電阻。(e) 表面間電容,。(f) 電解質(zhì)擴散阻力和 (g) 電容,。(h) 其他擴散阻力。應(yīng)力引起的熱力學(xué)參數(shù),。熱力學(xué)參數(shù)包括 (i) 負(fù)極和 (j) 正極的初始鋰化狀態(tài),，(k) 負(fù)極和 (l) 正極容量

圖 3（b）中的電池?zé)崤蛎浟?TEPc 與溫度呈線性相關(guān)，熱膨脹系數(shù)αTEP 隨 SOC 的增加而增加,，范圍為 0.70 至 0.87 kPa/°C,。為了分析熱膨脹應(yīng)力的大小，我們提出了一個新參數(shù) λTEP 來表示 25 °C 時 αTEP與嵌鋰所誘導(dǎo)膨脹力Δσs 的比值,。λTEP 的變化小于1.60%,，表明 10 °C 的 TR 導(dǎo)致的壓力變化小于 16%。圖3（b）表明當(dāng)電極層之間的間隙被填充到 25 °C以上時，電池的熱膨脹隨溫度線性增減,。然而,，在 20% SOC 時觀察到了與熱膨脹位移 TEDc 和 TEPc 相反的趨勢，這表明由于電極之間接觸狀態(tài)的不同,，機械限制可能會導(dǎo)致不同的實驗結(jié)果,。此外，為了進一步分析實際電池運行中的熱膨脹程度及其與 SOC 的相關(guān)性,，我們設(shè)計了產(chǎn)生或不產(chǎn)溫升 TR 的 1 C 充電和 1.5 C 放電膨脹試驗,。如圖 3（c 和 d）所示，充電結(jié)束時 2.28% 的 TR 導(dǎo)致膨脹增加 2.16%,，而放電結(jié)束時 1.21% 的 TR 導(dǎo)致膨脹減少 4.34%,。這些結(jié)論為理解熱機械耦合行為提供了基礎(chǔ)，并闡明了在機械限制條件下進行實驗設(shè)計的必要性,。

圖3.熱膨脹特性分析,。(a) 組合夾具和傳感器的熱膨脹壓力。(b) 電池在 20%,、50% 和 80% SOC 時的熱膨脹壓力和位移,。(c) 1 C 充電和(d) 1.5 C 放電時，有TR和無TR的溫度和膨脹厚度變化,。

在多場耦合問題中,，由于耦合關(guān)系的復(fù)雜性和多樣性，必須進一步量化兩個場之間的相關(guān)性和依賴性程度,。圖 4（a）至（d）顯示了特征參數(shù)與溫度T 和壓力σ等物理場之間的歸一化MIC和 MRC,。在圖 11（a）中，除Q+max外,，所有電化學(xué)參數(shù)的溫度相關(guān)性都大于 0.6 Temp@MIC,，但機械參數(shù)與溫度的相關(guān)性最弱。在圖 11 (c) 中,，一個有趣的現(xiàn)象是所有機械參數(shù)都與壓力高度相關(guān),，而壓力與電化學(xué)參數(shù)之間的 Pres@MIC 卻小于 0.6。雖然基于 MIC 的相關(guān)性評估表明這兩個領(lǐng)域之間存在某種聯(lián)系,，但其相互作用的程度尚未確定,，而這正是評估電池性能可靠性和估算算法魯棒性的關(guān)鍵。對于耦合強度分析,，如圖 11（b）所示,，Temp@MRC 的溫度誘導(dǎo)特征參數(shù)表明改善電解液的溫度特性和固液反應(yīng)界面的活性面積是提高電池容量和功率性能的有效途徑。Pres@MRC的壓力誘導(dǎo)的機械參數(shù)表明Δδ 具有較低的溫度和壓力靈敏度,，而 Δσ 則具有較高的壓力靈敏度和適中的溫度靈敏度,。在實際應(yīng)用中,，壓力信號比精度低的應(yīng)變傳感器更容易獲得。因此,，建立以壓力為輸入,、應(yīng)變?yōu)檩敵龅母呔葯C械模型更為合理，有助于實現(xiàn)電池早期故障的在線診斷,。在電池運行過程中,，電池的熱電耦合比其他兩場耦合更為強烈。這一結(jié)論有助于設(shè)計解耦實驗和開發(fā)多場耦合建模方法,，從而確保電動汽車實際運行過程中 BMS 功能的可靠性,。

圖4.(a) 溫度誘導(dǎo)參數(shù)的歸一化 MIC 和 (b) MRC。(c,，d）壓力誘導(dǎo)參數(shù),。參數(shù)分為三類：電化學(xué)參數(shù)、機械參數(shù)和熱參數(shù),。

04 總結(jié)與展望

本文提出了機械約束實驗與原位定量框架相結(jié)合的分析框架,。在三種機械約束條件下直接測量了多物理場信號，從而創(chuàng)建了一個全面的表征數(shù)據(jù)集以揭示多場耦合機制,，分離 SOC,、溫度和壓力對機械行為的影響，并量化多物理場之間的耦合度,。結(jié)果表明,，耦合行為與電池電化學(xué)特性密切相關(guān)。由于關(guān)鍵控制步驟的改變,，溫度導(dǎo)致了不同程度的壓力誘導(dǎo)阻抗的變化以及不同的發(fā)熱和性能改善效果,。與活性表面積密切相關(guān)的界面阻抗的變化進一步證明了最佳壓力范圍與溫度的關(guān)系，例如10 ℃ 時 180 至 240 kPa,，25 ℃ 時 100 至 150 kPa，40 ℃ 時 50 至 100 kPa,。在 20% SOC 的熱誘導(dǎo)機械行為中,，由于彈性模量隨溫度升高而增加，機械約束導(dǎo)致了不同程度的熱膨脹,。在充電過程中,，升高每單位溫度將產(chǎn)生 1.60% 的膨脹力。通過MIC和MRC的量化結(jié)果表明,，電化學(xué)參數(shù)與溫度的相關(guān)性很高,，而機械參數(shù)與壓力的相關(guān)性很強。所有電化學(xué)參數(shù)對溫度的敏感性遠(yuǎn)高于壓力,，這表明電化學(xué)-熱場的耦合度最高,。

這項工作凸顯了分析程序在可視化和量化多場耦合方面的潛力,，為耦合相互作用機制提供了更深入的見解，并為多場模擬提供了解決方案,。這些進展將不可避免地指導(dǎo)電池性能的提高和優(yōu)化結(jié)構(gòu)設(shè)計,。

X. Cai, C. Zhang, Z. Chen, L. Zhang, D. Uwe Sauer, W. Li, Characterization and quantification of multi-field coupling in lithium-ion batteries under mechanical constraints, Journal of Energy Chemistry (2024),

蔡雪

北京交通大學(xué)電氣工程學(xué)院博士研究生，德國亞琛工業(yè)大學(xué)聯(lián)合培養(yǎng)博士研究生,。研究方向為機械壓力下動力/儲能電池性能優(yōu)化設(shè)計和安全管理技術(shù)研究,。

張彩萍

北京交通大學(xué)電氣工程學(xué)院教授、智能交通綠色低碳技術(shù)教育部工程研究中心副主任,。長期從事動力/儲能電池優(yōu)化控制與安全管理技術(shù)研究,，主持多項國家自然科學(xué)基金項、國家重點研發(fā)計劃項目課題,。發(fā)表SCI期刊論文70余篇,，獲國家科技進步二等獎、教育部科學(xué)技術(shù)發(fā)明一等獎,、國家自然科學(xué)優(yōu)秀青年基金,。

Weihan Li

亞琛工業(yè)大學(xué) “電池人工智能” 青年研究團隊負(fù)責(zé)人。于2021年與2017年分別獲得亞琛工業(yè)大學(xué)電氣工程與信息技術(shù)博士學(xué)位與汽車工程碩士學(xué)位,。曾在倫敦帝國理工學(xué)院,、牛津大學(xué)、麻省理工學(xué)院,、德國大眾集團和德國保時捷集團從事研究工作,，并獲得多項獎項，包括德國聯(lián)邦教育與研究部的BattFutur Starting Grant,、德國埃爾福特科學(xué)院的Reichart Prize,、德國vgbe基金會創(chuàng)新獎、歐盟電池青年研究獎以及亞琛工業(yè)大學(xué)創(chuàng)新獎等,。

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