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走進(jìn)電化學(xué)之二 | 鋰離子電池電化學(xué)阻抗譜概括

走進(jìn)電化學(xué)之二 | 鋰離子電池電化學(xué)阻抗譜概括
元能科技  2024-04-25  |  閱讀:1374

前 言

電化學(xué)測(cè)量法在測(cè)量電化學(xué)系統(tǒng)電位,、電導(dǎo)和電流等電學(xué)量的基礎(chǔ)上,通過探究被測(cè)量與被測(cè)系統(tǒng)間的相關(guān)關(guān)系,,實(shí)現(xiàn)對(duì)系統(tǒng)組份的定性和定量分析,。常用 的電化學(xué)測(cè)量法有[1]:恒電流法/恒電勢(shì)法、計(jì)時(shí)電位法/計(jì)時(shí)電流法,、伏安法和交流阻抗法(EIS),。

與其他電化學(xué)測(cè)量方法相比,電化學(xué)阻抗譜不僅對(duì)被測(cè)系統(tǒng)的原始狀態(tài)擾動(dòng) 更小,,而且寬頻率范圍內(nèi)的阻抗特征能更多地反映系統(tǒng)內(nèi)部的電化學(xué)過程及其包 含的信息,。目前,電化學(xué)阻抗譜在鋰離子電池領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用,。大量學(xué)者憑借對(duì)鋰離子電池EIS的準(zhǔn)確測(cè)量與分析,,實(shí)現(xiàn)了對(duì)鋰離子電池的多方面探索與研究。本文將以鋰電池的EIS為例對(duì)電化學(xué)阻抗譜進(jìn)行分析,。

1.電化學(xué)阻抗譜基本原理

電化學(xué)阻抗譜EIS,,也稱為電化學(xué)交流阻抗譜,該方法是研究鋰離子電池在電化學(xué)性能方面的重要方法,。電化學(xué)阻抗譜是對(duì)系統(tǒng)兩端施加小振幅的正弦電 信號(hào)為系統(tǒng)干擾輸入信號(hào),,檢測(cè)系統(tǒng)輸出電信號(hào),通過對(duì)比輸入與輸出電信號(hào)得到系統(tǒng)阻抗譜的電化學(xué)測(cè)量方法,,屬于頻域測(cè)量方法,。由于鋰電池是一個(gè)具有線性、穩(wěn)定性和因果性條件的系統(tǒng),,利用一系列振幅為5mV,、0.1Hz-100Hz的不同頻率范圍下正弦電壓信號(hào)X進(jìn)行激勵(lì),得到一個(gè)相應(yīng)頻率的正弦電流響應(yīng)Y,,那么頻域響應(yīng)函數(shù)Z(ω)=X/Y就是所對(duì)應(yīng)頻率的阻抗值,,這一系列頻率的阻抗就構(gòu)成了電池的阻抗譜,。

電化學(xué)阻抗譜通常采用伯德(Bode)圖和奈奎斯特(Nyquist)圖來表示。其中,,Nyquist圖是采用以阻抗實(shí)部ZRe為橫軸,,負(fù)虛部-ZIm為縱軸的坐標(biāo)系,通過該圖可以較為直觀地反映電化學(xué)體系內(nèi)各個(gè)反應(yīng)過程的時(shí)間常數(shù)的大小,。Bode圖則是顯示相移和幅值隨施加頻率的變化,,通常用于測(cè)量電子電路的性能和穩(wěn)定性。圖1為2500mAh磷酸鐵鋰電池的Nyquist圖和Bode圖,,該阻抗譜的頻率范圍為0.1Hz~1KHz,,從左至右頻率逐漸降低。在1kHz處阻抗的虛部近似為零,,隨著頻率的降低,,阻抗的實(shí)部逐漸增大,而阻抗負(fù)虛部出現(xiàn)先增大后減小最后再增大的變化趨勢(shì),。EIS曲線由三段曲線構(gòu)成:高,、中頻段的兩個(gè)不規(guī)則的半圓弧以及低頻段的斜線。通過分析鋰離子電池的電化學(xué)過程,,可知電池內(nèi)的不同反應(yīng)過程對(duì)應(yīng)著的不同曲線:在高頻區(qū)域表征鋰離子通過多層及SEI膜的遷移擴(kuò)散過程的非規(guī)則半圓,;在中頻區(qū)域表征電荷傳遞過程的非規(guī)則半圓;低頻區(qū)域表征鋰離子在活性電極材料中固態(tài)擴(kuò)散過程的斜直線[2],。

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圖1.電化學(xué)阻抗譜的Nyquist圖(a)和bode圖(b)

2.電化學(xué)阻抗譜解析

2.1 電化學(xué)阻抗譜的組成

鋰離子電池中典型的電化學(xué)阻抗譜可分為如下的五個(gè)部分,,如圖2所示:

(1) 超高頻區(qū)域(10 kHz以上):與Li+和電子通過電解液、多孔隔膜,、導(dǎo)線,、活性材料顆粒等輸運(yùn)有關(guān)的歐姆電阻,在EIS譜中表現(xiàn)為一個(gè)點(diǎn),,此過程可用一個(gè)電阻Rs表示,;

(2) 高頻區(qū)域:與Li+通過活性材料顆粒表面絕緣層的擴(kuò)散遷移有關(guān)的一個(gè)半圓,此過程可用一個(gè)Rsei/Csei并聯(lián)電路表示,。其中,,Rsei即為鋰離子擴(kuò)散遷移通過SEI膜的電阻;

(3) 中頻區(qū)域:與電荷傳遞過程相關(guān)的一個(gè)半圓,,此過程可用Rct/Cdl并聯(lián)電路表示,。Rct為電荷傳遞電阻,或稱為電化學(xué)反應(yīng)電阻,,Cdl為雙電層電容,;

(4) 低頻區(qū)域:與Li+在活性材料顆粒內(nèi)部的固體擴(kuò)散過程相關(guān)的一條斜線,此過程可用描述擴(kuò)散的Warburg阻抗Zw表示,;

(5) 極低頻區(qū)域(<0.01 Hz):與活性材料顆粒晶體結(jié)構(gòu)的改變或新相的生成相關(guān)的一個(gè)半圓以及Li+在活性材料中的累積和消耗相關(guān)的一條垂線組成,,此過程可用Rb/Cb并聯(lián)電路與Cint組成的串聯(lián)電路表示,。其中,Rb和Cb為表征活性材料顆粒本體結(jié)構(gòu)改變的電阻和電容,,Cint為表征Li+在活性材料累積或消耗的嵌入電容,。

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圖2.嵌入化合物電極中Li+脫出和嵌入過程中的典型電化學(xué)阻抗譜[3]

2.2 等效電路模型

鋰離子電池是一個(gè)可以理解為包含電阻、電感和電容的電路系統(tǒng),,等效模型的建立就是把電池簡(jiǎn)化為一個(gè)電路系統(tǒng),,從而模擬電化學(xué)系統(tǒng)中的變化過程。常用的鋰離子電池等效電路模型如圖3所示,。與阻抗譜中各頻率阻抗成分相對(duì)應(yīng),,Rs表示歐姆電阻;Rsei和Csei 表示SEI膜的電阻和電容,,與高頻部分的半圓對(duì)應(yīng),;Rct 和 Cdl 分別代表電荷傳遞電阻和電雙層電容,與中頻部分半圓對(duì)應(yīng),;W為Warburg阻抗,即鋰離子在電極材料中的擴(kuò)散阻抗,,在復(fù)平面上用與實(shí)軸呈 45°的直線表示,。通常使用Zview、ZSimpWin,、EIS300,、LEVMW、Impedance spectroscopy,、Autolab Nova等數(shù)據(jù)處理軟件,,選擇合適的等效電路模型,對(duì)電池的電化學(xué)阻抗譜進(jìn)行擬合,,從而得到每個(gè)階段對(duì)應(yīng)的阻抗值,。

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圖3.鋰離子電池阻抗譜和電池等效電路模型[4]

3.應(yīng)用場(chǎng)景

電化學(xué)阻抗譜是研究電化學(xué)界面過程的一種重要方法,在電化學(xué)領(lǐng)域尤其是鋰離子電池領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用,,如電導(dǎo)率,、表觀化學(xué)擴(kuò)散系數(shù)、SEI的生長演變,、電荷轉(zhuǎn)移及物質(zhì)傳遞過程的動(dòng)態(tài)測(cè)量等,。具體應(yīng)用場(chǎng)景如下所示:

(1)電極材料的表征:通過對(duì)電極材料在不同電解質(zhì)中的電化學(xué)阻抗譜進(jìn)行測(cè)試,可以評(píng)估電極材料的導(dǎo)電性和反應(yīng)活性,,幫助優(yōu)化電極材料的設(shè)計(jì)和制備,;

(2)鋰離子電池內(nèi)部電化學(xué)過程的研究:電化學(xué)阻抗譜可以提供電池內(nèi)部電化學(xué)過程的信息,如電解質(zhì)的離子遷移,、電極材料與電解質(zhì)之間的電荷傳輸,、電化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)等,,有助于優(yōu)化電池的性能和壽命;

(3)電池的狀態(tài)診斷和故障診斷:電化學(xué)阻抗譜可以監(jiān)測(cè)電池內(nèi)部電化學(xué)過程的變化,,例如電極材料的損失,、電解質(zhì)濃度和溫度的變化等,從而診斷電池的狀態(tài)和故障,;

(4)電池循環(huán)壽命的評(píng)估:電化學(xué)阻抗譜可以通過測(cè)量電池在循環(huán)過程中的阻抗變化,,評(píng)估電池的循環(huán)壽命和退化機(jī)制,有助于制定電池使用和維護(hù)策略,;

(5)電池的熱失控特性研究:電化學(xué)阻抗譜可以用于研究電池的熱失控特性,,如溫度、電流密度和容量等因素對(duì)電池阻抗的影響,,從而評(píng)估電池的安全性能和設(shè)計(jì)更安全的電池,;

(6)電解質(zhì)的性質(zhì)研究:電化學(xué)阻抗譜可以通過測(cè)量電解質(zhì)的電導(dǎo)率和離子遷移特性,研究電解質(zhì)的化學(xué)和物理性質(zhì),,例如離子濃度,、離子遷移率、離子擴(kuò)散系數(shù)等,。

綜上所述可知合理的使用EIS可以幫助研究人員更好的理解電池,,提升電池研發(fā)水平,對(duì)電池性能的研究和應(yīng)用,、電池組系統(tǒng)的管理和應(yīng)用等均具有重要的現(xiàn)實(shí)意義,。

4.總結(jié)    

基于電化學(xué)阻抗譜在鋰離子電池中的廣泛應(yīng)用,元能科技自主研發(fā)了一款電化學(xué)性能分析儀(圖4),,除了常規(guī)的充放電功能,,該設(shè)備還集成了CV(循環(huán)伏安)和EIS(電化學(xué)阻抗)模塊,可實(shí)現(xiàn)電池在循環(huán)過程中的EIS測(cè)試,,如圖5所示,。如圖4(b)所示的測(cè)試工步,EIS作為一個(gè)獨(dú)立的測(cè)試模塊可以放置在任何工步后面,,可實(shí)現(xiàn)每循環(huán)N圈后測(cè)試EIS,,或在充電/放電過程中電池到達(dá)某SOC后測(cè)試EIS,測(cè)試過程不需要拆解和搬運(yùn)電池,,提高測(cè)試效率和準(zhǔn)確性,。

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圖4.電化學(xué)性能分析儀ERT7008(a)和循環(huán)EIS測(cè)試工步(b)

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圖5.電芯循環(huán)過程中的EIS數(shù)據(jù)圖

5.參考文獻(xiàn)

[1] Ning B,Cao B,Wang B,et al.Adaptive Sliding Mode Observers for Lithium-ion Battery State Estimation Based on Parameters Identified Online[J]. 

[2] 張金龍,佟微,漆漢宏,等.平方根采樣點(diǎn)卡爾曼濾波在磷酸鐵鋰電池組荷電狀態(tài)估算中的應(yīng)用[J].中國電機(jī)工程學(xué)報(bào),2016,.36(22):6246-6253.

[3] Barsoukov E , Macdonald R J .Impedance Spectroscopy: Theory, Experiment, and Applications[M].Wiley-Interscience, 2005.

[4] Zhang S S, Xu K, Jow T R. Electrochemical impedance study on the low temperature of Li-ion batteries[J]. Electro-chim Acta, 2004, 49 ( 7) : 1057-1061.

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