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碳基材料比表面積及孔徑分布對(duì)CO2捕集性能影響

精微高博 2024-02-19 | 閱讀：2211

為了實(shí)現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)，可以優(yōu)化生產(chǎn)設(shè)備及工藝流程,、開(kāi)發(fā)高效能源技術(shù)從而提高能源利用率,；其次優(yōu)化能源結(jié)構(gòu)，通過(guò)發(fā)展氫能,、核能等新能源及再生能源,；上述兩種方式都可以減緩CO2的排放。但是在當(dāng)前能源結(jié)構(gòu)改變不大的前提下,，想要實(shí)現(xiàn)大量的CO2減排,，最便捷和高效的方式就是從化石燃料利用中分離CO2，并將其碳捕集利用與封存技術(shù)即二氧化碳捕集利用與存儲(chǔ)技術(shù)(CCUS),。

二氧化碳捕集利用與存儲(chǔ)技術(shù)(CCUS)與固體吸附法

二氧化碳捕集利用與存儲(chǔ)技術(shù)(CCUS)在減少碳排放,、平衡CO2濃度、實(shí)現(xiàn)更高經(jīng)濟(jì)效益方面發(fā)揮著重要作用,。捕集CO2的方案主要有吸附法,、膜分離法、吸收法等三種方法(見(jiàn)圖1b),。其中固體吸附法通過(guò)吸附質(zhì)與吸附劑表面形成弱的范德華力(物理吸附)或強(qiáng)的共價(jià)鍵(化學(xué)吸附),，如二氧化碳分子被吸附到固體吸附劑的表面。固相吸附法具有眾多吸附劑如分子篩,、金屬有機(jī)框架,、活性炭等，同時(shí)應(yīng)用變壓吸附,、變溫吸附等單一或組合方案對(duì)CO2有效的分離,；最重要的，固體吸附所需的設(shè)備實(shí)現(xiàn)自動(dòng)化成本低,，且運(yùn)行費(fèi)用低,，得到高純產(chǎn)品氣。因此,，固體吸附法在CCUS技術(shù)中發(fā)揮重要的作用,。

常用固體吸附劑如活性炭,。對(duì)合成的活性炭材料表征常壓條件下，零度及常溫CO2吸附性能,。如圖2a,、b、c所示,，NDSC-800材料的微孔孔體積大,，吸附量高；但是NDSC-700的常壓吸附量是最高的,，不僅微孔總孔體積大,，而且含硫量高；證明窄微孔和S含量的組合決定CO2吸附性能,。從常溫?zé)嶂胤治?見(jiàn)圖2d),，CO2吸收的動(dòng)力學(xué)分為兩個(gè)階段，在7分鐘內(nèi)達(dá)到90%平衡吸附容量,，其主要由多孔樣品裸孔和空位活性位點(diǎn),；當(dāng)達(dá)到飽和吸附后，材料表面的吸附位點(diǎn)減少,，吸附量幾乎不變,；基于動(dòng)力學(xué)結(jié)果，吸附過(guò)程在短時(shí)間內(nèi)有效地從煙氣中去除了CO2分子,。此外,，計(jì)算NDSC-T樣品在0和25°C下的單氣體吸附等溫線計(jì)算了等溫吸附熱，在接近零負(fù)載時(shí),，Qst值在37–48 kJ/mol的范圍內(nèi),，當(dāng)吸附CO2后總體Qst值為23–48 kJ/mol,；證明多孔樣品和CO2分子之間的相互作用主要是物理吸附過(guò)程,。更重要的是，研究了NDSC-700活性炭在實(shí)際工況下即常溫常壓,、10%CO2/N2混氣條件下,，動(dòng)態(tài)選擇性吸附行為。從穿透曲線分析(見(jiàn)圖2f),，CO2吸附為S型曲線,，穿透時(shí)間為6min；經(jīng)過(guò)計(jì)算,，實(shí)際工況下的吸附量達(dá)到0.72mmol/g,。

實(shí)驗(yàn)部分

實(shí)驗(yàn)方法：靜態(tài)容量法N2物理吸附、動(dòng)態(tài)法競(jìng)爭(zhēng)性吸附行為

實(shí)驗(yàn)?zāi)康模?/span>材料比表面積、孔體積,、孔徑分布表征,；吸附分離效率及選擇性測(cè)試

實(shí)驗(yàn)儀器：

JW-BK300C（制造商：北京精微高博儀器有限公司）

JW-MIX 100（制造商：北京精微高博儀器有限公司）

實(shí)驗(yàn)背景：

通常在常壓區(qū)(＜1bar)，吸附依靠范德華力,，微孔孔壁間距相近,，導(dǎo)致其孔內(nèi)部勢(shì)能顯著增強(qiáng),，對(duì)CO2分子相互作用力增加,；并且CO2分子動(dòng)力學(xué)直徑為0.33nm，微孔孔徑尤其是0.4nm-0.9nm孔是CO2動(dòng)力學(xué)直徑的2-3倍,，在表面形成單層至三層吸附,，增加吸附量。因此,，豐富的微孔孔徑分布(孔體積占比高) 更加有利于常壓吸附,。而對(duì)于高壓區(qū)(＞1bar)，吸附仍然是依靠范德華力相互作用力,，但在高壓下,，加速了CO2分子的擴(kuò)散速率至材料的表面及大孔覆蓋，因此,，吸附劑的總比表面積越大、介孔孔分布越豐富,、總孔體積越高,，將更加有利于高壓吸附。對(duì)于研發(fā)中的固體吸附劑,，最終目的是應(yīng)用到實(shí)際工況下,，需要了解小于15%CO2/N2混氣工況下的動(dòng)態(tài)吸附過(guò)程至關(guān)重要，尤其需要研究有效吸附量,、選擇性,、吸附過(guò)程中的傳質(zhì)動(dòng)力學(xué)行為（傳質(zhì)擴(kuò)散系數(shù)）。

首先通過(guò)低溫氮吸附法（77K）測(cè)量多孔碳材料（固體吸附劑）的比表面積,、孔體積、孔徑分布研究其結(jié)構(gòu)性能,；其次測(cè)量吸附劑分別對(duì)于單組分CO2,、N2在常壓下的飽和吸附量,；最后通過(guò)測(cè)定穿透曲線,，研究材料在實(shí)際工況下即常溫常壓、5%CO2/N2混氣條件下得到多組分的有效吸附量以及選擇性,；更重要的是通過(guò)色譜法和零長(zhǎng)柱法,，分析得到了吸附質(zhì)氣體在固相吸附劑中的傳質(zhì)擴(kuò)散系數(shù),，即宏觀角度測(cè)試吸附質(zhì)在軸向的擴(kuò)散系數(shù),，微觀角度徑向內(nèi)擴(kuò)散系數(shù),。

結(jié)果與討論

采用液氮溫度表征多孔碳材料的結(jié)構(gòu)信息，從N2吸脫附曲線(見(jiàn)圖3a),，1號(hào),、2號(hào)材料在p/p0小于0.1時(shí)，吸附量陡增,，屬于I型等溫線,，說(shuō)明其含有豐富的微孔；當(dāng)p/p0介于0.5-1之間出現(xiàn)H4型滯后環(huán),。此外,，根據(jù)BET方程，相較于1號(hào)材料,， 2號(hào)多孔碳的比表面積(1189m2/g)大,，T圖法計(jì)算微孔比表面積接近總比表面積，也證明其含有大量的微孔,。從孔徑分布(見(jiàn)圖3b,、c)分析，兩種材料均含有極微孔與超微孔,，2號(hào)多孔碳的最可幾孔徑小于1號(hào),；經(jīng)過(guò)計(jì)算微孔體積占比，雖然2種多孔碳微孔體積占總孔體積都在90%左右,，但2號(hào)多孔碳微孔體積比1號(hào)材料大25%。

進(jìn)一步探究在常溫下常壓下多孔碳材料對(duì)于CO2,、N2吸附行為,。從圖4a得到，2號(hào)多孔碳CO2的吸附量為4.35mmol/g高于1號(hào)材料,，如前所述,，在常壓區(qū)(＜1bar)，吸附依靠范德華力相互作用力,，豐富的微孔孔徑分布(孔體積占比高) 更加有利于常壓吸附,。而對(duì)于N2吸附，兩種材料均表現(xiàn)出遠(yuǎn)低于CO2的吸附性能,，在常壓時(shí)僅有0.5mmol/g的吸附量,。因此，兩種多孔碳均可以對(duì)CO2、N2進(jìn)行吸附分離,。根據(jù)理想溶液吸附理論計(jì)算含有5%CO2時(shí)的選擇性,，2號(hào)碳材料達(dá)到35，大于1號(hào)材料的選擇性,，證明了2號(hào)多孔碳更高效的常壓吸附CO2性能,。

研究了兩種多孔活性炭在實(shí)際工況下即常溫常壓、5%CO2/N2混氣條件下動(dòng)態(tài)選擇性吸附行為,。如圖5所示,，兩種多孔碳穿透曲線具有相同的趨勢(shì)，首先N2在短時(shí)間內(nèi)達(dá)到飽和吸附,，隨著吸附進(jìn)行,，由于CO2的吸附占比吸附位,，已經(jīng)吸附N2發(fā)生解析,，導(dǎo)致其濃度大于1，其屬于弱組分,；其次,，CO2吸附曲線呈S型，同時(shí)穿透點(diǎn)時(shí)間在50s左右,，遠(yuǎn)比N2吸附時(shí)間長(zhǎng),，屬于強(qiáng)組分；證明在混氣條件下,，可以將CO2有效的分離,。進(jìn)一步分析可以發(fā)現(xiàn)，相較于1號(hào)材料,，2號(hào)材料的穿透點(diǎn)滯后,，且在動(dòng)態(tài)條件下，2號(hào)材料的CO2吸附量為0.75mmol/g,，計(jì)算的實(shí)際選擇性分離系數(shù)為35,，大于1號(hào)材料。