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金屬-有機(jī)骨架（MOFs）材料是一類由無機(jī)金屬離子與有機(jī)配體構(gòu)筑而成的網(wǎng)格結(jié)構(gòu)晶體,，也被稱為多孔配位聚合物,。目前實(shí)驗(yàn)室合成的MOF已經(jīng)有20000多種,，按類型可以分為網(wǎng)狀金屬有機(jī)框架材料IRMOF,、沸石-咪唑框架材料ZIF、萊瓦希爾有機(jī)框架材料MIL和通道式框架材料PCN ,，各自的代表材料有MOF-5,、ZIF-8、MIL-101和HKUST-1,。近年來MOFs的發(fā)展迅猛異常,，在氣體分離、水凈化,、工業(yè)催化,、生物醫(yī)藥等各個(gè)領(lǐng)域得到了廣泛研究。
與其他傳統(tǒng)多孔材料相比,，MOFs具有豐富的,、高度有序的、可調(diào)的結(jié)構(gòu),，MOFs早期應(yīng)用主要集中在氣體儲(chǔ)存和分離方面,，隨后其在催化、化學(xué)傳感器,、污染物吸附,、生物醫(yī)學(xué)等諸多領(lǐng)域中的應(yīng)用也得到了快速發(fā)展。
最新研究進(jìn)展
隨著全球經(jīng)濟(jì)與人口的快速發(fā)展,，能源消耗也在顯著增長,。迄今為止，全球超過85%的能源需求由化石燃料提供,，這導(dǎo)致了大量的CO2被排放到空氣當(dāng)中,。大氣中高濃度的CO2對(duì)氣候變化的潛在影響引起了全世界的關(guān)注，開發(fā)有效的CO2捕集技術(shù)十分必要,。
2022年,，Lu Shao團(tuán)隊(duì)受自然界中根瘤菌誘導(dǎo)根瘤生物共生過程啟發(fā)，開發(fā)了一種全新的策略構(gòu)建具有超高M(jìn)OF（ZIF-8）含量的混合基質(zhì)膜,。在氯仿/水混合溶劑環(huán)境下,，合成的ZIF-8晶體尺寸更小（~100 nm）,，并能均勻分散在高滲透性的自聚微孔聚合物（PIM-1）基體中,，ZIF-8的負(fù)載量高達(dá)67.2 wt.%，PIM-1的氰基與ZIF-8的-NH基團(tuán)間的特異相互作用保證了新型混合基質(zhì)膜優(yōu)異的界面相容性,，避免了超高含量下MOF的團(tuán)聚現(xiàn)象和膜中非選擇性缺陷的產(chǎn)生,。超高含量MOF負(fù)載能顯著增強(qiáng)混合基質(zhì)膜的二氧化碳溶解系數(shù)，賦予其優(yōu)異的選擇性,，并同時(shí)可以提高PIM-1膜的抗物理老化和塑化的能力,，增強(qiáng)膜在實(shí)際應(yīng)用過程中的穩(wěn)定性,。PNAS上發(fā)表的首篇碳捕集分離膜研究工作。
圖1 金屬有機(jī)骨架混合基質(zhì)膜合成示意圖
圖2 在308 K下二氧化碳的吸附/解吸等溫線
Yunling Liu課題組在2016年報(bào)道了兩例基于超分子構(gòu)筑塊（Supermolecularbuilding blocks,，SBBs）策略合成的同構(gòu)MOFs JLU-Liu20和JLU-Liu21,。如圖3所示，豐富的OMS和LBS,，以及結(jié)構(gòu)中大的比表面積與多種籠結(jié)構(gòu)的存在,，使得JLU-Liu20和JLU-Liu21表現(xiàn)出高的CO2捕獲能力。其中,，JLU-Liu20對(duì)CO2的最大吸附量在273 K條件下可達(dá)210 (41.2 wt%) cm3·g-1,，在298 K條件下為118 (23.2 wt%) cm3·g-1。
圖3 不同溫度下JLU-Liu20和JLU-Liu21的CO2吸附曲線及CO2吸附焓
2022年,，O. M. Yaghi課題組通過將MOF-808氨基酸功能化,，得到了一系列的MOF-808-AA（AA：代表11種氨基酸）。其中氨基酸內(nèi)的胺基指向孔道內(nèi)部,，可以與CO2間產(chǎn)生足夠的親和力從而生成氨基甲酸酯和氨基甲酸,。這種CO2化學(xué)反應(yīng)使該材料在潮濕環(huán)境中表現(xiàn)出增強(qiáng)的CO2捕獲能力，并且可以在不加熱的條件下完成CO2的解吸附,。在此基礎(chǔ)上,，該課題組進(jìn)一步考察了MOF-808-Gly在模擬煤煙氣條件下通過真空擺動(dòng)吸附來捕獲和釋放CO2的性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,，MOF-808-Gly可以反復(fù)捕獲,、釋放CO2，循環(huán)次數(shù)可達(dá)80次以上,。該研究首次將增加濕度提高CO2吸收量與低能量真空擺動(dòng)吸附工藝相結(jié)合進(jìn)行煙道氣中CO2的捕獲,，揭示了胺基基團(tuán)與MOF骨架間的強(qiáng)烈結(jié)合，從而實(shí)現(xiàn)在不加的溫和條件下結(jié)合和釋放CO2,，有助于實(shí)現(xiàn)節(jié)能的CO2吸附與解吸循環(huán)（圖4）,。
圖4 MOF-808-Gly常溫及真空條件下捕獲釋放CO2示意圖
圖5 MOF-808、MOF-808-FR和MOF-808-Gly的CO2吸附曲線
實(shí)驗(yàn)探究
我們與某公司合作探究一種MOF在195K和室溫下對(duì)于二氧化碳的吸附表現(xiàn),。從下圖我們可以看出,，該樣品在195K（干冰升華）下的飽和吸附量接近669cm3/g，用HK模型分析該樣品的孔徑集中分布在1.21nm左右,。該實(shí)驗(yàn)是用的我們專用的液氬裝置,，控制恒溫容器的溫度在195K附近得到的。與此同時(shí)測(cè)試了該樣品在273K下的CO2吸附曲線,，該樣品吸附量接近69.4cm3/g STP,，在我們探究的所有樣品里邊，該樣品吸附量是比較高的。
測(cè)試儀器推薦
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我們的實(shí)驗(yàn)室一直致力于新材料表征,、新實(shí)驗(yàn)方法,、吸附學(xué)方法論的探究，如有研發(fā)項(xiàng)目及商務(wù)合作可隨時(shí)聯(lián)系我們,，謝謝,！
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