編號:CYYJ043294
篇名:Ce摻雜對釩鎢鈦催化劑脫硝性能的影響
作者:陳宏 仲兆平 周峻伍
關(guān)鍵詞: 選擇催化還原 CE摻雜 SO2中毒 計算化學(xué) 催化技術(shù)
機構(gòu): 東南大學(xué)能源與環(huán)境學(xué)院,、能源熱轉(zhuǎn)換及其過程測控教育部重點實驗室
摘要: 對釩鎢鈦(V-W-Ti)催化劑進行Ce摻雜制備了CexV1W7/Ti(x%為CeO2負載量,以催化劑總質(zhì)量計,下同),采用XRD、N2吸附-脫附,、SEM,、XPS、FTIR對其進行了表征,通過NH3/NO-TPD表征了NH3和NO在催化劑表面的吸附強弱分布,并測試了不同CeO2負載量下催化劑的脫硝性能,經(jīng)密度泛函理論計算探究了催化劑的失活機理,。結(jié)果表明,CeO2的負載增加了催化劑表面化學(xué)吸附氧的比例和Br?nsted酸性位點,減少了催化劑表面V4+的比例和Lewis酸性位點;適當?shù)腃eO2負載量能顯著提高V-W-Ti催化劑的中低溫活性,但負載量過多會降低催化劑的高溫活性,CeO2負載量為1%的釩鎢鈦催化劑(Ce1V1W7/Ti)表現(xiàn)最佳,其在全溫度(200~400℃)段的脫硝活性均優(yōu)于V-W-Ti,在260℃,空速為6×104 h–1的反應(yīng)條件下,NOx脫除率從79.01%增至99.19%,在含有H2O、SO2的氣氛中,其NOx脫除率從58.33%升至74.55%,。Ce的摻雜降低了催化劑表面氧空位的形成能,改變了催化劑表面的酸位強弱,強化了SO2在催化劑表面的吸附,SO2中毒后的催化劑表面會沉積硫酸銨鹽,在H2O的協(xié)同作用下,Ce摻雜后催化劑表面更易沉積硫酸銨鹽,這是催化劑失活的主要原因,。