編號：CYYJ04231
篇名：炭黑負(fù)載增加活性炭缺陷位點催化甲烷裂解制氫機理研究
作者：楊麗 劉帥 辛春梅 劉魯 曾星揚 劉方
關(guān)鍵詞： 甲烷催化裂解 活性炭 炭黑 缺陷結(jié)構(gòu)
機構(gòu)： 中國礦業(yè)大學(xué)低碳能源與動力工程學(xué)院
摘要： 在“雙碳”目標(biāo)時代背景下,甲烷催化裂解制氫因無CO2排放被認(rèn)為是一種很有前途的高純制氫技術(shù),。其中針對碳基催化劑改性的研究是一大關(guān)注熱點。為提高活性炭(Activated Carbon,AC)催化劑的穩(wěn)定性,提出了以椰殼活性炭負(fù)載科琴黑炭黑(Carbon Black,CB)制備的新型催化劑,并對其進(jìn)行了表征測試分析,、催化甲烷裂解實驗以及分子模擬計算。實驗結(jié)果表明:分散劑使用1 g,、AC和CB質(zhì)量配比8∶2時制備的催化劑具有較好的催化性能,反應(yīng)溫度在1000℃時初始活性高達(dá)85%以上,延緩失活15 min,反應(yīng)中期甲烷轉(zhuǎn)化率比AC最高提升8%左右,。這是因為CB負(fù)載在AC表面經(jīng)反應(yīng)生成具有缺陷位點的沉積碳。分子模擬計算結(jié)果顯示,主要是拓?fù)淙毕莸拇嬖谑沟闷鋝,、p軌道非局域性增大,提高其甲烷吸附性能,促進(jìn)反應(yīng)進(jìn)行,。同時,AC表面的微孔以及羧基、羰基,、羥基等含氧官能團也對甲烷分子的吸附有不同程度的促進(jìn)作用,。孔徑為0.8 nm時吸附熱最大,這意味著微孔的存在有利于甲烷在AC上吸附,特別是小微孔;3種官能團均可以促進(jìn)甲烷在AC表面的吸附,其中羧基促進(jìn)作用更好,羰基和羥基效果相差不大,。
