編號：CYYJ02337
篇名：噻吩硫摻雜氮化碳促進n-π*電子躍遷增強光催化活性
作者：葛飛躍 黃樹全 顏佳 景立權(quán) 陳烽 謝萌 徐遠國 許暉 李華明
關(guān)鍵詞： 噻吩 碳氮化物 硫元素的孤對電子 n-π*電子躍遷 可見光催化
機構(gòu)： 江蘇大學化學化工學院 江蘇大學能源研究院 江蘇大學藥學院
摘要： 光催化技術(shù)是一種綠色的化學技術(shù),它可以利用取之不盡的太陽能來降解有毒污染物或者分解水產(chǎn)生氫氣等.毋庸置疑,這項技術(shù)的核心是半導體光催化劑,在太陽光的照射下,半導體產(chǎn)生電子-空穴對,分別遷移至表面參與氧化還原反應(yīng).然而,半導體光催化劑中電子和空穴易快速復合以及其對太陽能中占主導的可見光利用率較低阻礙了其在實際中的應(yīng)用.因此,解決這些問題,實現(xiàn)光催化技術(shù)的產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用,成為更多研究者關(guān)注的焦點.石墨相碳氮化物(g-C3N4)作為一種新型的聚合物半導體,因其來源豐富、合成簡便、化學和物理性質(zhì)穩(wěn)定以及能帶結(jié)構(gòu)可調(diào)而吸引了研究人員的興趣,但是它仍然存在上述問題.目前,提高g-C3N4光催化性能的方法大致有以下三種:改變形貌或進行元素摻雜以調(diào)節(jié)能帶結(jié)構(gòu),與其他半導體復合構(gòu)建異質(zhì)結(jié)構(gòu)來加速光生載流子的遷移,拓展可見光吸收范圍.g-C3N4的光催化活性主要受自身骨架結(jié)構(gòu)中的π電子傳輸影響,但π電子只能在波長<420 nm的高能量光下才能被激發(fā).研究可知,設(shè)計N原子上孤對電子暴露于平面外部的氮化碳結(jié)構(gòu),在可見光激發(fā)下即可產(chǎn)生n-π*電子躍遷,獲得顯著增強的光吸收能力,從而提升光催化活性.然而,這些研究僅關(guān)注了g-C3N4中N原子上孤對電子形成的n-π*躍遷,并未研究外來材料雜原子上的孤對電子是否具有相似的作用.因此,利用合適的,、含孤對電子的材料來修飾g-C3N4,也有可能獲得類似的n-π*電子躍遷.本工作以含芳香環(huán)結(jié)構(gòu)的噻吩基丙二酸(ThA)與尿素作為前驅(qū)體,通過熱聚合方法合成了具有高效n-π*電子躍遷的CN-ThAx材料,并在可見光條件下,通過降解雙酚A以及分解水實驗測試其光催化性能.采用漫反射光譜(DRS)、光致發(fā)光光譜(PL),、理論計算、掃描電鏡(SEM),、透射電鏡(TEM)和X射線光電子能譜(XPS)�
