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有機(jī)硅單體合成主—助催化劑協(xié)同機(jī)理研究獲進(jìn)展


來(lái)源:中國(guó)科學(xué)報(bào)

[導(dǎo)讀]  日前,,從中國(guó)科學(xué)院過(guò)程工程研究所獲悉,,該所研究員蘇發(fā)兵團(tuán)隊(duì)和華東理工大學(xué)教授龔學(xué)慶團(tuán)隊(duì)合作,,基于之前暴露特定晶面亞微米級(jí)Cu2O晶體的工作基礎(chǔ),,進(jìn)一步將ZnO納米顆粒沉積在上述晶體上,,可控合成了具有豐富PN異質(zhì)結(jié)構(gòu)的ZnO/Cu2O納米復(fù)合材料,,并將其作為模型催化體系應(yīng)用于羅喬反應(yīng),,在分子原子水平揭示了Cu2O和ZnO的界面協(xié)同作用機(jī)制,,相關(guān)成果發(fā)表在《催化雜志》。

中國(guó)粉體網(wǎng)訊  日前,,從中國(guó)科學(xué)院過(guò)程工程研究所獲悉,,該所研究員蘇發(fā)兵團(tuán)隊(duì)和華東理工大學(xué)教授龔學(xué)慶團(tuán)隊(duì)合作,基于之前暴露特定晶面亞微米級(jí)Cu2O晶體的工作基礎(chǔ),,進(jìn)一步將ZnO納米顆粒沉積在上述晶體上,可控合成了具有豐富PN異質(zhì)結(jié)構(gòu)的ZnO/Cu2O納米復(fù)合材料,,并將其作為模型催化體系應(yīng)用于羅喬反應(yīng),,在分子原子水平揭示了Cu2O和ZnO的界面協(xié)同作用機(jī)制,相關(guān)成果發(fā)表在《催化雜志》,。


因有機(jī)硅材料結(jié)合了硅的無(wú)機(jī)性能和有機(jī)材料的性能,,使其廣泛應(yīng)用于社會(huì)生產(chǎn)生活的多個(gè)領(lǐng)域,比如航空航天,、建筑,、電子電氣、紡織,、汽車,、機(jī)械、化工輕工,、金屬和油漆,、醫(yī)藥醫(yī)療等。二甲基二氯硅烷(M2)作為合成有機(jī)硅材料用量最大的單體原料,,在工業(yè)上是通過(guò)氯甲烷和硅粉在銅基催化材料作用下生產(chǎn)得到的,,即上世紀(jì)40年代由Eugene G. Rochow 發(fā)明的羅喬反應(yīng)。


然而,,該反應(yīng)在得到M2的同時(shí),,還會(huì)產(chǎn)生大量副產(chǎn)物(約占產(chǎn)物含量的15%~20%),因此,,提高M(jìn)2的選擇性和收率一直以來(lái)都是工業(yè)界和學(xué)術(shù)界長(zhǎng)期關(guān)注的熱點(diǎn)和難點(diǎn),。盡管已有的研究已經(jīng)發(fā)現(xiàn),在銅基催化劑中添加Zn基助劑可以提升M2的選擇性和收率,,同時(shí)工業(yè)上也采用Zn粉作為助催化劑使用,,但由于該反應(yīng)本身和催化劑結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性,其協(xié)同催化機(jī)制迄今為止仍不明晰。


此項(xiàng)研究發(fā)現(xiàn),,ZnO/Cu2O納米復(fù)合材料比單一暴露特定晶面的亞微米級(jí)Cu2O晶體均顯示出更高的M2選擇性和收率,,其中ZnO/Cu2O{100}復(fù)合材料的提升幅度最大,與ZnO/Cu2O{111}和ZnO/Cu2O{110}復(fù)合材料相比,,ZnO/Cu2O{100}復(fù)合材料具有最高的M2選擇性和收率,。理論計(jì)算表明,ZnO和Cu2O{100}形成的PN界面結(jié)構(gòu)增強(qiáng)了價(jià)電子從Cu2O向ZnO的轉(zhuǎn)移能力,,使得Cu2O表面更顯正電性,,有利于反應(yīng)物一氯甲烷的解離吸附,從而促進(jìn)活性銅原子的產(chǎn)生和CuxSi活性相的形成,。


研究人員表示,,該工作不僅揭示了Cu/Zn主—助催化劑在微觀尺度上的協(xié)同作用機(jī)制,而且提供了一種通過(guò)調(diào)控異質(zhì)界面結(jié)構(gòu)來(lái)提高反應(yīng)選擇性的策略,,有助于新型銅基催化劑的研制及工業(yè)主—助催化劑的調(diào)控,。



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