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光催化制“合成氣”,,鈀納米粒子提高鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的光催化效率


來源:MaterialsViews

[導(dǎo)讀]  日本東京工業(yè)大學(xué)材料科學(xué)與工程系的宮內(nèi)雅浩教授團(tuán)隊(duì)制備了一類負(fù)載了鈀納米粒子的鈦酸鍶光催化劑,,并應(yīng)用于POM法制備“合成氣”。利用鈀納米粒子的帶內(nèi)躍遷,,將光生的熱載流子注入到超寬帶半導(dǎo)體鈦酸鍶的導(dǎo)帶中,,不僅充分利用了半導(dǎo)體表面導(dǎo)帶促進(jìn)還原反應(yīng)而且延長了載流子的壽命。

中國粉體網(wǎng)訊  豐富的非常規(guī)天然氣資源,,即頁巖氣和甲烷水合物,,正在迅速發(fā)展,并且在全球日益增長的能源需求面前被視為可能的改變者,。甲烷是最簡單的碳?xì)浠衔�,,是天然氣的主要成分,有望成為生產(chǎn)高附加值的有機(jī)化工產(chǎn)品的重要原料,。實(shí)現(xiàn)甲烷綜合利用的實(shí)用方法是將催化轉(zhuǎn)化為合成氣,,合成氣是CO和H2的混合物,隨后通過費(fèi) – 托合成法(n CO + (2n+1) H2 → CnH2n+2 + n H2O, n = 10–20)或加氫反應(yīng)可轉(zhuǎn)化為液態(tài)烴(CO + 2 H2 → CH3OH),。利用O2部分氧化甲烷(CH4 + 1/2 O2→CO + 2H2,,Partial oxidation of methane, POM)被認(rèn)為是生產(chǎn)合成氣的前瞻性方法。從理論上講,,POM反應(yīng)是一種放熱(ΔH°298K = -35.9 kJ mol-1)和自發(fā)過程(ΔG°298K = -86.7 kJ mol-1),,能耗低于現(xiàn)有的能源密集型甲烷轉(zhuǎn)化技術(shù),如二氧化碳干法重構(gòu)甲烷(DRM)和蒸汽重構(gòu)甲烷(SRM),。在理想條件下,,POM反應(yīng)中CO / H2的化學(xué)計(jì)量比恰好為1:2,適合于費(fèi) – 托合成法或甲醇合成法,。盡管POM反應(yīng)具有許多優(yōu)點(diǎn),,但由于CH3-H鍵的高解離能(439.3 kJ mol-1,在298 K),,它仍然是一個(gè)艱難的過程,。此外,由于存在熱力學(xué)平衡,,無論使用哪種催化劑,,POM都不能在423 K的溫和溫度下進(jìn)行。光催化,,利用熱能被光能完全或部分取代,,顯示出打破熱力學(xué)平衡限制和在溫和條件下驅(qū)動(dòng)POM的前景,。迄今為止,使用氧氣作為氧化劑,,通過半導(dǎo)體實(shí)施光催化POM,,尤其對(duì)于生成具有理想的活性和選擇性的合成氣仍具有相當(dāng)大的挑戰(zhàn)性。



光催化驅(qū)動(dòng)在鈀負(fù)載的鈦酸鍶表面部分氧化甲烷 來源網(wǎng)絡(luò)


日本東京工業(yè)大學(xué)材料科學(xué)與工程系的宮內(nèi)雅浩教授團(tuán)隊(duì)制備了一類負(fù)載了鈀納米粒子的鈦酸鍶光催化劑,,并應(yīng)用于POM法制備“合成氣”,。利用鈀納米粒子的帶內(nèi)躍遷,將光生的熱載流子注入到超寬帶半導(dǎo)體鈦酸鍶的導(dǎo)帶中,,不僅充分利用了半導(dǎo)體表面導(dǎo)帶促進(jìn)還原反應(yīng)而且延長了載流子的壽命,。另外,鈦酸鍶的層狀鈣鈦礦結(jié)構(gòu)優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性使其有利于負(fù)載鈀納米粒子,。在紫外光照射下,,POM反應(yīng)在低于423K的溫度被激發(fā),相較于黑暗條件,,在低于873K的溫度下,,反應(yīng)效率被大大提高。


這項(xiàng)研究的意義在于利用超寬帶半導(dǎo)體的價(jià)帶進(jìn)行還原反應(yīng):由于其帶隙過寬難以被激發(fā),,鈀納米粒子帶內(nèi)躍遷產(chǎn)生的熱載流子成為反應(yīng)的主導(dǎo),。雖然目前的光催化體系是在紫外區(qū)域工作的,但作者期待這一方法能在不就得將來擴(kuò)展到可見光催化,,并延伸到其他的化學(xué)反應(yīng)體系之中,。


相關(guān)文章發(fā)表在Solar RRL(DOI :10.1002/solr.201900076)上。


(中國粉體網(wǎng)編輯整理/小虎)

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